Năm 15 tuổi, Thái Thú thẳng đường ngược sông Vệ tụ nghĩa dưới cờ của Nguyễn Bá Loan, lập ra Đoàn kiệt (Đoàn thiếu niên Anh kiệt) để cùng nghĩa quân chống Pháp cứu nước. 

Tháng 8.1886, Thái Thú có mặt trong đội nghĩa quân do Trần Hoàn và Tôn Cường chỉ huy tấn công vào phủ lỵ Bình Sơn. Trong trận ác chiến ở làng Trung Yên, thừa lúc hỏa mù tạt vào Nguyễn Thân, ông phóng ngựa bất thần xốc tới chém Nguyễn Thân, may có con voi chiến giơ vòi đỡ nên y thoát chết, nhưng tướng giặc Nguyễn Thuyên bị giết. 

Cuộc khởi nghĩa của Nguyễn Bá Loan (1886 - 1888) không thành, Thái Thú cùng Tôn Đính, Nguyễn Vịnh, Bạch Văn Vĩnh bí mật tập hợp lực lượng yêu nước trong tỉnh và liên kết với phong trào Cần vương ở Nghệ Tỉnh do Phan Đình Phùng đứng đầu, tổ chức nghĩa quân xây dựng cơ sở bí mật trong số binh lính triều đình để thực hiện nội công ngoại kích. 

Đêm ngày 7 rạng ngày 8.12 Giáp ngọ (1894), cuộc khởi nghĩa đánh Pháp do Thái Thú chỉ huy bùng nổ. Cánh quân do Thái Thú chỉ huy tiêu diệt đồn Cổ Lũy, giết chết Rờ-na (Regnard) - chủ sự thương chính người Pháp, làm lễ tế cờ, rồi kéo lên tỉnh lỵ phối hợp với cánh quân Nguyễn Vịnh đánh chiếm tỉnh thành. Nhưng kế hoạch nội công ngoại kích bị lộ, Thái Thú và Nguyễn Vịnh phi rút quân về núi An Đại (Tư Nghĩa). Án sát Quảng Ngãi Tôn Thất Lữ cho quân đuổi theo vây hãm nghĩa quân. Hai hôm sau, nghĩa quân tan rã, Thái Thú và Nguyễn Vịnh, sau đó cả Bạch Văn Vĩnh đều bị bắt và bị xứ tử. 

Nhân dân Cổ Lũy, Quảng Ngãi thương tiếc lập miếu thờ ông tại quê nhà.

(Theo Quảng Ngãi, Đất nước - Con người - Văn hóa)